A La Masián nevelkedett Sergi Roberto 2010 novemberében mutatkozott be a felnőttcsapatban, de csak 2013 óta tagja rendszeresen az első keretnek. A 25 éves bekk 178 tétmérkőzésen lépett pályára a Barca színeiben, és hét gólt szerzett – a legemlékezetesebb a PSG elleni találata, amivel a katalánok 6–1-re nyerték a meccset és szenzációsan megfordították a párharcot 0–4-ről.
Sergi Roberto 18 trófeát nyert a klubbal, köztük két Bajnokok Ligáját és négy spanyol bajnoki címet. Szerződését 2022 nyaráig hosszabbította meg a Barcelonával, és Piquéhez hasonlóan az ő kivásárlási ára is 500 millió euró lett (korábban sajtóhírek szerint 40 millió euró volt).